北理工團(tuán)隊(duì)在可極化晶格誘導(dǎo)FePSe?中電子的持久特異性自俘獲行為及其在雙模人工突觸中的應(yīng)用方面取得研究進(jìn)展

　　【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】人工突觸為仿生神經(jīng)系統(tǒng)模擬提供了新途徑，并有望突破馮·諾依曼瓶頸。盡管潛力巨大，當(dāng)前神經(jīng)形態(tài)器件仍面臨電解風(fēng)險(xiǎn)、材料降解、鐵電疲勞以及離子遷移/俘獲導(dǎo)致的不可逆電導(dǎo)變化等挑戰(zhàn)。
 

　　近日，北理工姜瀾院士、周家東教授(共同通訊作者)提出，F(xiàn)ePSe?材料中由強(qiáng)電子-聲子耦合誘導(dǎo)的本征結(jié)構(gòu)畸變會(huì)產(chǎn)生自俘獲機(jī)制，特異性俘獲電子并在1 ps內(nèi)形成極化子以實(shí)現(xiàn)電荷局域化。基于該機(jī)理，研究者實(shí)現(xiàn)了通過(guò)石墨烯向FePSe?進(jìn)行可逆電子捕獲與釋放而形成極化子的憶阻器，其具備超過(guò)124 V的大存儲(chǔ)窗口，并在10³次以上開(kāi)關(guān)循環(huán)中保持穩(wěn)定的電學(xué)性能。此外，F(xiàn)ePSe?-Gr器件在不同幅值與數(shù)量的電脈沖刺激下表現(xiàn)出良好的突觸可塑性，顯示出在人工突觸器件中的應(yīng)用潛力。同時(shí)，在光注入條件下觀察到因極化子飽和形成而產(chǎn)生的突觸重置功能。本研究為構(gòu)建穩(wěn)定、高性能的人工突觸器件提供了一種微觀機(jī)制層面的解決方案，推動(dòng)了神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)的應(yīng)用發(fā)展。文章以“Polarizable Lattice Induced Persistent and Preferential Electron Self-Trapping in FePSe? for Bimodal Operation Artificial Synapse”為題發(fā)表于《ACS Nano》上，北京理工大學(xué)博士研究生劉繼健，高國(guó)權(quán)和郭丹為論文共同第一作者。
 

　　圖1. FePSe?的合成與表征。(a) FePSe?的生長(zhǎng)示意圖。(b) FePSe?的拉曼光譜。在148、167和215 cm?¹處分別觀察到FePSe?的拉曼特征峰。(c) 215 cm?¹處的拉曼強(qiáng)度映射圖像及對(duì)應(yīng)的光學(xué)顯微鏡圖像(圖1c內(nèi)嵌插圖)。(d−f) 分別為Fe 2p、P 2p和Se 3d軌道的XPS精細(xì)譜。其特征峰位與已報(bào)道結(jié)果一致。(g) 不同厚度FePSe?在SiO?/Si襯底上的光學(xué)顯微鏡圖像。
 

　　圖2. FePSe?的原子結(jié)構(gòu)表征。(a) FePSe?晶體結(jié)構(gòu)示意圖。(i) 單層FePSe?俯視圖。(ii) FePSe?側(cè)視圖。(iii) 本征[FeSe?]??與[P?Se?]??八面體結(jié)構(gòu)示意圖。(b) FePSe?的原子分辨率HAADF-STEM圖像。(c) 圖(b)白色標(biāo)記區(qū)域的對(duì)應(yīng)HAADF-STEM圖像，插圖為FePSe?對(duì)應(yīng)的原子模型。(d) FePSe?面內(nèi)STEM圖像對(duì)應(yīng)的SAED衍射圖譜。高度結(jié)晶化的結(jié)構(gòu)顯示出周期性原子排列且無(wú)任何空位缺陷。(e) FePSe?的截面HAADF-STEM圖像。(f) 圖(e)黃色標(biāo)記區(qū)域的對(duì)應(yīng)HAADF-STEM圖像，插圖為對(duì)應(yīng)的原子模型。(g) FePSe?截面STEM圖像對(duì)應(yīng)的SAED衍射圖譜。高度結(jié)晶化的結(jié)構(gòu)顯示出周期性原子排列且無(wú)任何空位缺陷。
 

　　圖3. FePSe?中的異步極化子形成。(a) FePSe?的二維瞬態(tài)吸收光譜隨探測(cè)波長(zhǎng)與延遲時(shí)間的變化關(guān)系。(b) 穩(wěn)態(tài)反射光譜一階導(dǎo)數(shù)與1 ps內(nèi)瞬態(tài)響應(yīng)信號(hào)的對(duì)比。(c) 基態(tài)漂白信號(hào)動(dòng)力學(xué)及其功率依賴性(在時(shí)間延遲為2 ps處歸一化)，同時(shí)對(duì)比MoS?的動(dòng)力學(xué)以對(duì)比系統(tǒng)的儀器響應(yīng)時(shí)間。(d) 異步極化子形成過(guò)程示意圖。(e) 圖(a)中基態(tài)漂白信號(hào)光譜位移的演化趨勢(shì)，并通過(guò)雙指數(shù)函數(shù)進(jìn)行擬合。(f) 由圖(c)提取的漂白信號(hào)動(dòng)力學(xué)隨激發(fā)通量的依賴關(guān)系。(g) 高激發(fā)密度下極化子形成過(guò)程中晶格畸變的競(jìng)爭(zhēng)過(guò)程。 (h) FePSe?中光生載流子空間分布隨時(shí)間延遲的演化過(guò)程。(i) 載流子形成極化子的不同時(shí)間尺度過(guò)程中擴(kuò)散常數(shù)的演化趨勢(shì)。
 

　　圖4. FePSe?-Gr人工突觸器件的表征與性能測(cè)試。(a) FePSe?-Gr器件的拉曼光譜。對(duì)器件不同區(qū)域進(jìn)行拉曼光譜表征，證實(shí)FePSe?-Gr異質(zhì)結(jié)成功構(gòu)筑。插圖為該器件的光學(xué)顯微圖像，其中石墨烯區(qū)域與FePSe?區(qū)域分別用藍(lán)色和黃色虛線標(biāo)出。(b) 原始石墨烯的Id-Vg曲線。觀察到預(yù)期的"鐘形"特征曲線，這是單層石墨烯的典型電學(xué)特性。(c) FePSe?-Gr器件的Id-Vg曲線(在Vd=10-500 mV范圍內(nèi)施加雙向掃描Vg(±80 V)測(cè)得)顯示出相似的遲滯窗口。箭頭與數(shù)字代表掃描方向與順序。僅測(cè)試石墨烯的Id-Vg曲線，這是因?yàn)樵绰╇姌O連接于石墨烯兩端，未與FePSe?直接接觸。 (d) FePSe?-Gr器件在Vd=0.1 V時(shí)，不同Vg下的Id-Vg曲線顯示出記憶窗口。隨著Vg增大，記憶窗口逐漸拓寬。(e) 在80至-80 V范圍內(nèi)施加不同幅值的7周期累積Vg脈沖刺激(柵極脈沖寬度400 ms，Vd=0.1 V)下，Id隨時(shí)間演化曲線。非零的突觸后電流證明了電子突觸操作的可行性。(f) FePSe?-Gr器件在暗態(tài)及不同功率光照(λ=520 nm)條件下的Id-Vg曲線。隨著光功率增強(qiáng)，記憶窗口逐漸縮小直至消失。(g) 典型生物突觸系統(tǒng)及其等效電路圖。FePSe?-Gr器件實(shí)現(xiàn)了雙模態(tài)(電學(xué)與光學(xué))調(diào)控，具備非易失性、多功能及良好的突觸可塑性。
 

　　綜上所述，該研究成功提出了一種由強(qiáng)電子-聲子耦合引發(fā)的FePSe?本征結(jié)構(gòu)畸變所誘導(dǎo)的電荷捕獲與釋放自俘獲機(jī)制。通過(guò)飛秒瞬態(tài)吸收光譜與瞬態(tài)吸收顯微技術(shù)直接追蹤載流子的時(shí)空演化，證實(shí)FePSe?能夠特異性并高效的捕獲電子，在1皮秒內(nèi)形成極化子，并將載流子壽命延長(zhǎng)至數(shù)十納秒。基于這一獨(dú)特的自俘獲機(jī)制，研究成功實(shí)現(xiàn)了雙模調(diào)控的FePSe?-Gr人工突觸器件。該器件展現(xiàn)出良好的突觸可塑性、超過(guò)124 V的大存儲(chǔ)窗口以及超過(guò)10³次循環(huán)后仍保持穩(wěn)定的電學(xué)性能。這種具備無(wú)損、可逆、優(yōu)異電荷捕獲與釋放特性的自俘獲機(jī)制，在突觸性能與長(zhǎng)期穩(wěn)定性之間取得了良好平衡，彰顯了其在人工突觸器件中的廣闊應(yīng)用前景，為人工神經(jīng)形態(tài)與神經(jīng)形態(tài)器件的發(fā)展開(kāi)辟了新路徑。