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儀表網 產品快訊】6月16日,《美國化學學會·納米》(ACS Nano)在線發表了國家脈沖強磁場科學中心韓一波教授課題組題為“玻璃基底Eu2+摻雜無鉛鈣鈦礦納米晶中磁耦合調控的自旋偏振發光”(Spin-Polarized Luminescence Modulated by Magnetic Coupling in Glass-Embedded Eu2+-Doped Lead-Free Perovskite Nanocrystals)的研究論文。中心博士生李貴顯為論文第一作者,武漢理工大學劉超教授、中心韓一波教授為論文共同通訊作者。
實現兼具高效發光與自旋選擇性響應的固態材料是自旋電子學與量子信息處理領域的核心目標。Eu2+離子具有高自旋(S=7/2)基態,是理想的自旋光子界面候選者,但其發射自旋偏振通常受限于低溫環境,因熱漲落易淹沒塞曼分裂。傳統鉛基鈣鈦礦雖具強自旋-軌道耦合,但毒性和弱磁性限制了其在自旋光電子領域的應用。針對上述瓶頸,該合作團隊創新性地采用玻璃熔融淬火與熱處理工藝,在CsCaCl3鈣鈦礦晶格中摻入Eu2+,獲得了空氣穩定、窄帶藍光發射(半高寬~157.9meV,色純度99%)的納米晶,為磁光研究提供了純凈模型體系。依托重頻脈沖強磁場磁光譜系統(磁場峰值42T),團隊發現該材料在4.2K下圓偏振度高達約45%,遠超傳統Eu基鹵化物(CsEuCl?在1.7K下僅29%)。機理研究表明,高偏振度源于Eu2+離子內4f?5d¹自旋耦合態——5d電子與4f空穴的強庫侖吸引形成局域束縛態,并與基態磁矩發生強交換耦合,共同主導了輻射復合的自旋選擇性
通過系統調控Eu2+摻雜濃度(0.5%至5%),該團隊揭示了濃度驅動的鐵磁-反鐵磁耦合轉變機制:居里-外斯溫度隨Eu濃度增加從+59.3K單調降至-61.8K,從實驗上證實了Eu-Eu間磁耦合由鐵磁向反鐵磁的演化。低濃度時鐵磁內場增強塞曼分裂,高濃度時Cl?介導的超交換占主導,抑制自旋偏振效率。值得注意的是,強局域交換相互作用有效抵御了熱退極化,使圓偏振發射在室溫(300K)下仍清晰可辨,且Zeeman劈裂能量與g因子在室溫下仍維持與低溫相當的數值。基于此,團隊成功演示了室溫下循環脈沖磁場(±6T)對發射偏振態的可逆調控,實現了σ?、非偏振與σ?狀態間的快速切換,展示了該材料在非易失磁光存儲與自旋光子開關中的應用潛力。
該工作第一次在低濃度Eu2+摻雜材料中實現室溫自旋偏振發光,為非鉛基自旋電子學提供了穩定平臺,并為理解Eu2+摻雜發光材料中自旋-光子界面的物理機制建立了清晰框架。
本項研究工作得到了國家重點研發計劃和國家自然科學基金的資助。
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