地球環境所常溫甲醛凈化研究取得進展

　　【儀表網 儀表研發】甲醛是典型的室內空氣污染物，具有致畸和致癌作用。傳統的吸附/吸收甲醛凈化技術易產生二次污染，且實際應用時難以達到國家規定的室內空氣質量標準。有別于傳統的吸附/吸收除醛技術，甲醛常溫催化氧化技術借助納米催化劑自身晶格氧或活化吸附氧誘導催化反應，在常溫常壓條件下實現甲醛完全礦化，具有、環保等特性，有廣闊的應用前景，開發的甲醛常溫凈化技術是當前的研究熱點。
 

　　針對傳統過渡金屬氧化物實現甲醛完全催化氧化時溫度的局限性，中國科學院地球環境研究所研究員黃宇團隊近期通過相界面構筑、晶面調控等手段，研發出系列常溫催化材料，用于室內低濃度甲醛的降解凈化，并揭示了其對甲醛催化氧化中間產物及過程的影響機理。相關研究成果發表于Applied Catalysis B: Environmental，Chemical Engineering Journal，Environmental Science & Technology 等期刊。
 

　　甲醛氧化轉化成甲酸的過程是甲醛氧化反應的決速步之一，此過程中反應能壘較高，需較高溫度才能實現。基于分子氧O2活化對甲醛氧化反應的重要作用，該團隊研發出碳包覆金屬Co納米顆粒(Co@NC)，該材料在室溫下對甲醛有較高的穩定去除能力，且其催化性能受濕度影響較小(Applied Catalysis B: Environmental 2019, 258, 117981)。此外，該團隊成功制備氧化鋯同質異相結(TMZ)，有效地促進分子氧在界面的活化。并采用DFT計算和原位紅外光譜聯用技術，提出TMZ異相結界面存在甲醛常溫催化的D-H + Mvk新機制，其決速步驟為甲醛C-H解離的活性H原子與表面晶格氧的結合。此工作豐富了甲醛常溫催化反應路徑，為去除甲醛的常溫催化材料的設計提供了理論支撐(Chemical Engineering Journal 2020, 380, 122498)。進而，團隊與香港理工大學教授李順誠合作，調控了MnOx–CeO2 (MCO)三個主要優勢晶面族，系統揭示了其對氧空位的形成和定量效應、催化活性區域和酸性活性位點的影響(Environmental Science & Technology, 2019, 53, 18, 10906-10916)。目前，系列甲醛凈化新材料已實現規模化生產，為常溫催化材料的規模化應用奠定了基礎。
 

　　以上工作得到國家重點研發計劃納米科技重點專項(2016YFA0203000)、國家自然科學基金、中科院百人計劃項目資助。
 

　　圖1. Co@Nc室溫催化氧化甲醛的示意圖和反應路徑C(上)(源自Applied Catalysis B: Environmental 2019, 258,117981.)；MnOx–CeO2催化劑晶面調控和活性中心研究及其在空氣凈化器件小試(下)(源自Environmental Science & Technology, 2019, 53, 18, 10906-10916)。

 

　　圖2. ZrO2單斜-四方異相結界面上甲醛常溫催化D-H + Mvk新機制(源自Chemical Engineering Journal 2020, 380, 122498)。