新疆理化所提出MOFs晶面調控策略實現過氧化氫超高靈敏檢測

　　【儀表網 研發快訊】過氧化氫(H2O2)因具有強氧化性而被廣泛用于化工、造紙、醫療和水處理等領域，然而，其在生產生活中的過量使用會對人體造成不可逆轉的傷害。因此，實現對痕量H2O2的高靈敏、可視化現場檢測具有重要意義。目前，H2O2的現場檢測存在靈敏度和抗干擾性難以協同提升的問題。基于此，中國科學院新疆理化技術研究所痕量化學物質感知團隊提出了基于自加速探針耦合UCNPs的三模可視化檢測策略，實現了對H2O2和TATP的超精準、抗干擾檢測(檢測限低至4.34 nM)，該工作發表于Adv. Sci. 2024,11,2309182。
 

　　金屬有機框架(MOFs)作為一種新興的晶態有機納米孔傳感材料，為進一步提升H2O2檢測的靈敏度提供了材料基礎。MOFs的晶面結構與其性能緊密相關，但其晶面調控需要多種調節劑的參與才能實現，可能造成晶面上調節劑聚集導致活性降低的問題，限制了MOFs在催化、傳感等領域的應用。如何開發簡便有效的晶面調控策略、避免調節劑對晶面活性位點的屏蔽是提升MOFs傳感性能的關鍵。研究團隊提出了提升鐵基MOFs催化性能的晶面調控策略，實現了對過氧化氫的高靈敏比色-熒光雙模檢測。具體為：通過調整金屬前驅體與有機配體的化學計量比，利用溶劑熱法制備了八面體形的FeMOF-O和紡錘形的FeMOF-S。實驗與理論計算結果表明，過量的有機配體抑制了(111)晶面的形成，使得FeMOF-S的(100)/(101)晶面暴露的FeOx團簇更多、類過氧化物酶催化活性更高。在此基礎上，通過引入顯色劑，構建了FeMOF-S傳感體系，實現了對H2O2的比色-熒光雙模可視化檢測，檢測限低至2.06 nM，顯著優于其它已報道的H2O2可視化探針。此外，構建了FeMOF-S便攜式比色-熒光雙模傳感器件，實現了對痕量H2O2的抗干擾(>16種干擾物質)、可視化傳感。更為重要的是，受益于SE-VGG 16深度學習模型的引入，該傳感器件成功實現了對多種強氧化性物質的精準區分，避免了強氧化劑對H2O2檢測的影響。在實際檢測中，該傳感器件能夠準確識別偽裝物質中的H2O2和TATP，展示出在復雜檢測環境中優異的抗干擾能力。
 

　　本工作不僅開發了一種新的晶面可控合成策略用于制備高催化活性的Fe-MOFs，還結合深度學習方法，實現了對H2O2和TATP的超靈敏、特異性檢測，為晶態有機納米孔材料的結構調控和痕量化學傳感體系的開發提供了啟示。
 

　　相關研究成果以“Controlled Synthesis of Preferential Facet-exposed Fe-MOFs for Ultrasensitive Detection of Peroxides”為題發表于Small，新疆大學聯合培養碩士研究生吳玉泉為第一作者，新疆大學蘇玉紅教授、中國科學院新疆理化所雷達副研究員和竇新存研究員為通訊作者。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、新疆自然科學基金、天山創新團隊等資助。
 

　　圖1 圖文摘要：通過簡單調整金屬前驅體與有機配體的化學計量比，提出了一種新的Fe-MOFs晶面調控策略
 

　　圖2 (a)不同形態的Fe-MOFs生長機制概念圖；(b)FeMOF-O的SEM圖像；(c)FeMOF-S的SEM圖像；(d)便攜式傳感芯片示意圖以及相應的傳感過程和深度學習分類過程